Ce travail de thèse présente la synthèse et des études en solution et à l'état solide de complexes auto-assemblés. Des considérations géométriques et de symétrie ont été prises en compte dans le design des ligands pour mener à la formation d'espèces discrètes comme des cages ou des triangles supramoléculaires, ou encore des espèces imbriquées comme des polycaténanes ou polyrotaxanes. Pour former de tels auto-assemblages, des ligands polytopiques formés de sites de coordination non-colinéaires ont été développés. Les analyses en solutions (spectrophotométrie, conductimétrie, RMN diffusionnelle) sont en accord avec la formation d'espèces discrètes. Des informations sur la taille et la composition des espèces formées ont ainsi été obtenues et sont en accord avec les systèmes modélisés. Toutefois, les structures cristallines qui ont pu être obtenues montrent systématiquement la formation de polymères de coordination. Les paramètres influençant la formation d'espèces discrètes ou d'entités polymériques sont finalement discutés.