Les interactions non-covalentes telles que les liaisons hydrogène, les interactions π-π, les interactions cation/anion-π, les liaisons halogène sont à la base de la chimie supramoléculaire. Ces interactions ont permis la conception de nouveaux systèmes possédant des fonctions intéressantes dans des domaines variés comme l'électronique organique, le transport transmembranaire ou l'organocatalyse. Dans cette thèse, différents outils de la chimie computationnelle (DFT, dynamique moléculaire…) ont été utilisés pour évaluer la contribution des interactions non-covalentes assurant la cohésion et la fonction dans des systèmes bioorganiques. Ces modélisations ont permis de comprendre et d'expliquer les observations macroscopiques faites en laboratoire à l'aide des informations obtenues au niveau computationnel. Des modélisations concernant les possibles fonctions catalytiques de systèmes supramoléculaires faisant appel aux interactions de type anion-π ont également été réalisées. Les résultats issus de ces études théoriques pourront servir de base de travail pour les chimistes de synthèse quant à l'existence réelle de telles fonctions.