Le premier chapitre de ce travail propose une introduction globale traitant les notions fondamentales de photophysique, ainsi que les propriétés principales des lanthanides, afin d’introduire le sujet de thèse qui concerne la conversion ascendante de photons. En particulier, ce sujet sera traité dans les systèmes moléculaires contrairement à ce qui est fait habituellement dans les systèmes solides dopés, ou dans les nanoparticules. Puis, dans le second chapitre, un premier mécanisme de conversion ascendante sera exploré, impliquant l’absorption d’un photon par une espèce à l’état excité (ESA), dans le système trinucléaire [GaErGa(L1)3]9+. Dans ce complexe, sous excitation dans le proche infrarouge avec un laser à 801 nm, une émission verte est obtenue, correspondant à la transition de l’Erbium (4S3/2→4I15/2). Ce système a déjà été étudié dans le groupe, mais cette fois il s’agit de quantifier cette émission, par le biais du rendement quantique, et ainsi de déterminer l’efficacité de ce mécanisme dans ce système. La même stratégie est proposée ensuite en remplaçant le Ga(III), qui est non photo-actif, par un Cr(III) qui jouera le rôle de sensibilisateur (S), pour l’Er(III) (activateur, A), donnant accès au composé : [CrErCr(L1)3]9+. Ainsi, le mécanisme impliqué est cette fois l’addition de photons par transfert d’énergie (ETU), pour lequel l’excitation se fait sur le Cr(III) à 718 nm. Ces deux mécanismes pourront être comparés. De plus, pour avoir plus d’éléments pour la compréhension du mécanisme en jeu, un sensibilisateur sera retiré pour obtenir le système dinucléaire correspondant : [CrEr(L3)3]6+.
Les rendements quantiques ayant été déterminés, deux points importants ont pu être dégagés : (i) le gain en rendement quantique de conversion vers le haut en passant de SA à SAS ne correspond pas à celui attendu, car les deux rendements quantiques sont très proches, (ii) le rendement quantique obtenu pour le système [CrErCr(L1)3]9+ possède une valeur nettement supérieure à celle prédite théoriquement. Le chapitre 4 traite une stratégie complémentaire pour augmenter l’efficacité de la luminescence avec le même mécanisme que celui impliqué dans le complexe [CrErCr(L1)3]9+. Cette approche se base sur l’effet d’antenne, qui, en couplant un colorant organique (très absorbant dans la domaine spectral d’intérêt) à l’unité complexante (bisbenzimidazole pyridine) permet une amplification de l'émission lumineuse dans le complexe [L2Er(hfa)3]+.La brillance du système a été fortement augmentée, bien que le rendement quantique observé soit proche de ceux des autres systèmes étudiés au sein du groupe. Finalement, le dernier chapitre considère le système « simple » et non chargé : [L1Er(hfa)3] dans lequel seulement l’unité complexante a été conservée pour étudier un mécanisme similaire à celui du complexe de [GaErGa(L1)3]9+, mais cette fois pour un système hétéroleptique de type 1:1. Le rendement quantique associé, particulièrement élevé a été attribué à l’existence de transitions hypersensibles de l’erbium.