Ce travail consiste en l'introduction et la paramétrisation des termes de répulsion et de solvatation (modèle du continu) dans la méthode des potentiels de réaction semi-empiriques EHPROP qui conduit au calcul d'un indice de réactivité local. Ce dernier peut être représenté graphiquement, soit sur la surface moléculaire, soit dans une grille 3D. Il permet ainsi de localiser aisément les sites de réactivité maximum à l'aide d'un code de couleurs ou de surfaces à isoénergie. EHPROP a été ensuite utilisé en vue de l'étude de l'activation du benzène par le fragment chrome-tricarbonyle lors de l'addition nucléophile, ainsi que lors de l'addition électrophile sur des dérivés du benzène-Cr-(CO)₂-L. Il a aussi été employé dans une investigation de l'équilibre tautomérique de l'adénine en phase gazeuse et en milieu aqueux. Enfin, la géométrie du ferrocène et ses sites de protonation ont été étudiés à l'aide d'une méthode de fonctionnelle de densité (deMon).