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Towards a renewable, reliable and robust electrochemical sensing principle for arsenic(III) detection in environmental freshwater systems

Defense Thèse de doctorat : Univ. Genève, 2015 - Sc. 4897 - 2015/09/29
Abstract The first aim of this work has been to develop an iridium-based microelectrode plated with a renewable gold nanoparticles coating. This system showed good reproducibility and reliability at the nanomolar concentration level for repeated gold film renewal and for the long term As(III) monitoring at a single film (7 d). In the second hand, the microelectrode covered by an inert antifouling membrane made of 1.5% LGL agarose was characterized for the analysis of As(III). The membrane demonstrated an ability to eliminate fouling by fulvic acid and inorganic colloid particles by size exclusion. Subsequently, this system was applied to the measurement of non-polluted freshwater samples from Lake Greifen (ZH, Switzerland). Finally, the concept of ion exchange nanospheres (IENS) as heterogeneous pH buffer incorporated in the antifouling membrane was put forward. Microelectrodes covered with an IENS-doped antifouling membrane demonstrated the ability to eliminate the pH interference for As(III) in the natural range of pH and are a promising direction for future in situ applications in environmental systems.
Abstract Le premier objectif de ce travail a été de développer une microélectrode d’iridium plaquée avec une couche renouvelable de nanoparticules d’or. Ce système a montré une bonne reproductibilité et une fiabilité à des concentrations de l’ordre du nanomolaire entre différents films renouvelés, ainsi qu’à long terme pour le contrôle de l’As(III) avec un seul film (7 jours). Dans un deuxième temps, l’efficacité d’une membrane antifouling faite de 1.5% d’agarose recouvrant la microélectrode a été caractérisée pour l’analyse de l’arsenic. La membrane a montré une capacité à éliminer par exclusion de taille le fouling venant des acides fulviques et des colloïdes inorganiques particulaires. Par la suite, ce système a été appliqué pour des mesures d’échantillons d’eau non polluée du lac de Greifensee (ZH, Suisse). Enfin, le concept de nanosphères échangeuses d’ions (NEI) comme tampon de pH hétérogène incorporé dans la membrane antifouling a été mis en avant. Une microélectrode recouverte d’une membrane antifouling dopée par les NEI a démontré sa capacité à éliminer l’interférence du pH pour l’As(III) dans la plage de pH naturel. Cela constitue une voie prometteuse pour de futures applications in situ dans les systèmes environnementaux.
Keywords ArseniteAntifoulingFreshwaterGold nanoparticleMicroelectrodeTrace metalsNanosphereBufferGold electrodeHydrogelIon exchange
URN: urn:nbn:ch:unige-815712
Full text
Thesis (3.9 MB) - public document Free access
Research group Groupe Bakker
Projects FP7: SCHEMA
CRSII2-147654-Sinergia project
(ISO format)
TOUILLOUX, Romain Yannick Claude. Towards a renewable, reliable and robust electrochemical sensing principle for arsenic(III) detection in environmental freshwater systems. Université de Genève. Thèse, 2015. https://archive-ouverte.unige.ch/unige:81571

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Deposited on : 2016-03-07

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